钠金属电池（SMBs）因其高理论容量、低电极电位以及丰富的资源储备成为下一代储能体系的研究热点。凝胶聚合物电解质（GPEs）凭借其兼具液态电解质（LEs）的高离子电导率和固态电解质（SSEs）的机械稳定性与高安全性，在SMBs中展现出显著优势。然而钠金属的高化学活性导致其与电解质持续发生副反应，引发不均匀的钠金属沉积和枝晶问题；其次，尽管GPE避免了LEs存在的泄漏和挥发风险，但聚合物基体的本征可燃性仍可能在极端条件下引发热失控。 近日，南开大学焦丽芳教授、金婷副教授团队受胶囊概念启发，设计了一种具有协同缓释效应的磷酸三乙酯（TEP）基GPE。该结构采用不可溶的乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯（ETPTA）聚合物基质作为胶囊的外壳，碳酸酯共溶剂作为胶囊中的缓释制剂，利用两者的共缓释效应既有效减轻了TEP对Na金属负极的腐蚀，又保持了持续长效的阻燃效果。在此独特结构中，ETPTA上丰富的羰基促进了Na+的均匀迁移，而碳酸酯共溶剂则有助于形成富含NaF的固态电解质界面（SEI）层，从而有效抑制Na枝晶的生长并进一步阻止了TEP与钠金属的大面积接触。此外，该工作发现TEP能引导Na阳极的(100)晶面优势取向，有效调控了钠金属的沉积/剥离行为。当电极-电解质界面上TEP含量低时，相比于TEP对钠金属的腐蚀劣势作用，晶面调控的优势作用占主导，显著的增强了长期循环稳定性。
得益于上述优点，Na的沉积/剥离性能显著提升，Na/Na对称电池在0.2 mA cm-2电流密度下可稳定循环超过1600小时。当与碳包覆的磷酸钒钠（Na3V2(PO4)3，NVP@C）正极匹配时，电池可实现超过4000次稳定循环，容量保持率高达86.6%。同时，聚合物骨架的高交联度及稳定的SEI层使得电池能在高电压下稳定运行。当与氟氧磷酸钒钠（Na3V2(PO4)2F3，NVPOF）正极匹配并在4.5 V超高截止电压下运行时，电池可以可靠地循环高达500次。该研究提出了一种提升GPEs安全性的创新策略，为设计先进SMBs提供了重要依据，推动了储能技术领域的显著进步。
论文信息 Co-sustained Release Strategy of Nonflammable Gel Polymer Electrolytes Enables Long-Life Sodium Metal Batteries Huiting Yang, Yanjin Chen, Wenyue Tian, Shaohui Yuan, Pei Liu, Qinglun Wang, Prof. Ting Jin, Prof. Lifang Jiao 文章的第一作者是南开大学的硕士研究生杨慧婷。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202506349
