尿素在现代社会发展中有广泛的用途。尽管它通常被认为是无毒的，但在水生环境中尿素的水解会产生氨，刺激藻类的生长，促使水生生态系统的改变。尿素废水的处理是工业废水处理的重要组成部分，有利于生态系统保护和人类可持续发展。其中电化学废水处理技术有以下优点，例如：方法使用相对简单、运行维护成本低、能有效避免二次污染、易于在工业化中实现等，被称为高效环保技术手段之一。然而，尿素电氧化反应（UOR）较高的氧化电位限制了这种处理技术的发展。因此，开发一种用于电化学处理含尿素废水且兼具高活性和稳定性的高效阳极催化剂非常重要。

近日，兰州大学严纯华院士团队殷杰青年研究员和席聘贤教授与中科院深圳先进技术研究院孙源淼副教授合作，通过在三维有序大孔氧化镍上构筑稀土氧化物界面，激活La-O-Ni桥，深入研究形貌工程和电子结构改变对UOR催化性能的影响机制，为发展高效的电化学尿素废水净化催化剂提供了研究思路。

作者通过引入La₂O₃界面，在三维有序大孔（3DOM）NiO上构建了La-O-Ni电子桥，提高了结构热稳定性，调节了局部电子密度，从而促进了UOR中间体的反应路径。从宏观尺度上，尿素渗透实验证明了3DOM形貌的材料扩散速率比纳米颗粒形貌的快2.78倍，3DOM结构加速了尿素有机分子从溶液到催化剂附近的定向传质。从纳米尺度来看，由于电子从La到Ni的转移，La-O-Ni桥加速了活性相的形成、C=O吸附和N-H键的断裂。此外，作者通过原位表征和 DFT计算提出并证实了高价镍机制（HNM）。随后，作者组装3DOM 5% La₂O₃-NiO作为阳极催化剂的MEA装置，其在工业电流密度下表现出优异的催化活性（1.49 V @ j = 1A cm^–2）和长时间稳定性（280 h @ j = 1 A cm^–2），并且在尿素废水的净化中表现出较高的效率。这项工作为3DOM 镍基催化剂在电化学尿素废水处理提供了有价值的见解，也有助于探究La-O-Ni电子桥对促进电催化UOR性能的影响。

Activating La−O−Ni Bridge in Ordered Macroporous Interface for Electrochemical Urea Wastewater Purification

Xiaoyue Qiang, Yaxiong Yao, Jie Yin, Pengfei Da, Zhaori Mu, Kaier Shen, Yuanmiao Sun, Yunxiang Zhang, Peiqiong Li, Zhenglong Li, Pinxian Xi, Chun-Hua Yan

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202424014