螺旋手性分子以连续的邻位稠合芳香环或杂芳香环为特征,具有独特的非平面螺旋结构和优异的手性光学性能,在分子识别、材料科学、不对称催化和药物化学等多个领域有广泛应用,这也激发了人们开展催化不对称合成螺手性分子的巨大兴趣。然而,与已被广泛研究的中心和轴手性不对称构建形成鲜明对比的是,螺手性催化不对称构建的研究仍处于起步阶段。在已知方法中,过渡金属不对称催化是构建螺手性分子的最常用方法,但有机不对称催化的 ...
查看详情 +2019年,Kubanek课题组首次从红藻Peyssonnelia sp.中分离出两种硫酸化二萜糖苷——peyssonnosides A(1)和B(2)(图1)。其结构新颖复杂且具有多样化生物活性,使得peyssonnosides成为有机合成化学家极具挑战性但前景广阔的分子靶标。在过去的几年里,已有两例(-)-peyssonnoside A的全合成报道。然而,其高成本和低产率凸显了peyssonn ...
查看详情 +PEMWE作为一种重要的绿色制氢技术,具有快速动态响应和低能耗等优点,但受限于铂族金属的高用量。开发低铂用量的高性能催化剂是实现PEMWE大规模应用的关键挑战之一。Pt单原子催化剂因其接近100%的原子利用率和精确的活性位点控制而备受关注。但在实际应用中存在稳定性问题,尤其是在酸性HER条件下,Pt原子容易迁移聚集,使其性能难以满足工业应用需求。如何在保持高活性的同时提高Pt单原子催化剂的稳定性, ...
查看详情 +为了降低PEMFC的成本并提高其商业可行性,探索用于ORR的非贵金属基催化剂是至关重要的。原子级分散Fe位点是可替代贵金属铂的氧还原反应(ORR)催化剂。常见的FeN4构型具有D4h对称性的方形平面晶体场,暴露了大量的Fe原子,降低了其在酸性环境中的稳定性,使其表现出有限的本征活性并限制了其在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中的应用。同时,高度对称的电子结构增强了与氧中间体的相互作用,对随后的解吸 ...
查看详情 +作为乙烯下游产业链中的重要化学品,2-氯乙醇是药物和农药生产的关键原料。其传统合成途径主要有两种:乙烯与次氯酸(HClO)的氧化反应,或环氧乙烷与盐酸(HCl)的开环反应。然而,由于HCl和HClO具有强腐蚀性和氧化性,使得纯化和运输这些物质的成本居高不下。最近,一种新型合成方法被开发出来:在NaCl/KCl水溶液中通过一步电氧化乙烯即可制备2-氯乙醇,同时在对电极还能产生高纯度氢气。目前普遍认为 ...
查看详情 +多孔结晶固体具有永久的孔隙性、高度有序的框架结构与规整可调的孔道结构,在分子分离、化学传感和质子传导等领域中表现出广阔的应用前景。其中,基于酸/碱电荷辅助氢键组装的结晶多孔有机盐(CPOSs)因其高离子电荷密度的极性限域孔道对客体分子表现出独特的相互作用。近期,由无机卤素酸与有机胺配体组装得到的多孔卤化铵盐材料引起了广泛的研究兴趣。与利用正电荷金属节点和负电荷有机配体连接形成的金属有机框架形成对比 ...
查看详情 +钾金属电池由于钾资源丰富、氧化还原电位低(–2.93 V vs. SHE)、高的理论容量(687 mAh g−1)等优势,在大规模储能领域是极具竞争力的电化学储能器件。但是,其枝晶的生长和死钾的形成是钾金属负极面临的主要挑战。调控固态电解质界面相(SEI)的组分已被证实是实现稳定钾沉积/剥离的有效策略。传统SEI层通过电解质与钾金属自发反应形成,通常缺乏无机组分,存在机械强度差和钾离子传输速率低等 ...
查看详情 +活性氧物种(ROS)在环境修复、有机合成、能源转化等领域有着广泛应用,尤其是单线态氧(1O2)由于其独特的电子构型与选择性反应活性,在氧化反应中占据核心地位。然而,目前主流的1O2光催化体系大多依赖蓝光或高强度光源激发,这在实际应用中存在一系列挑战:包括光穿透性差、能耗高、副反应多等问题,严重限制了其反应规模化和穿透反应能力。共价有机框架(COFs)因其结构可控性高、孔道规则性好、稳定性优异等特点 ...
查看详情 +最近的研究表明,异质结纳米结构可以提高LDH基催化剂的OER性能。这些异质结纳米结构中相界面的存在促进了不同组分之间的高效电荷转移,从而调节了活性位点的电子结构和配位环境。为了提高电催化性能,在异质结界面上策略性地引入了低配位原子(LCA)。这些LCA与相邻原子表现出强烈的电子相互作用,促进了具有中间自旋态eg=1的金属离子的形成。这种电子结构有利于优化关键反应中间体的吸附行为,从而提高OER活性 ...
查看详情 +有机-无机杂化金属卤化物因其优异的光电性能,在X射线成像、发光二极管(LED)、太阳能电池等领域展现出广阔的应用前景。其中,铜(Ⅰ)基卤化物因较低毒性和较高的稳定性而备受关注。与全无机铜基卤化物主要表现为蓝光发射不同,其杂化体系可通过有机组分对无机铜卤阴离子单元的构型和排列进行调控,从而拓展发光波长范围。然而,当前研究中发射波段仍主要集中在490-620 nm范围内,实现从蓝光到红光的全色可调发射 ...
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