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  • Angew. Chem.:基于卤代共价有机框架纳米发光体的p-π共轭促进的电化学发光

    电化学发光(ECL)过程包括发光体与共反应剂之间的电荷转移形成激发态。传统ECL材料因电荷转移不可控导致发光效率受限。共价有机框架(COFs)材料凭借其独特的结构优势成为新型无金属ECL发光体:一方面,其有序的层状结构和稳定的共价键网络确保了优异的结构稳定性;另一方面,长程电荷转移特性为高效发光提供了可能。然而,超过60%的COFs含有高极性的亚胺键,这会显著降低π电子离域程度,导致电荷转移效率低 ...

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    202507-06
  • Angew. Chem.:化学蛋白质组学技术加速开发赖氨酸靶向的BET-BD1选择性共价抑制剂

    溴结构域 (Bromodomains, BRDs)是通过蛋白质-蛋白质相互作用识别组蛋白和非组蛋白乙酰化赖氨酸 (Kac)的蛋白质基序(“阅读器”)。迄今为止,在人类46 种不同蛋白质中共发现了61个BRDs,他们在各种细胞过程中发挥了重要的作用,其功能异常与炎症、纤维化、癌症和心血管等多种疾病相关。自其第二亚家族(BET)的首个癌症与炎症抑制剂被报道以来,BET蛋白已成为重要的药物靶点。尽管已有 ...

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    202507-04
  • Angew.Chem. :基于双晶相双金属MOF切换活性氧驱动的自发光电势分辨发光体系

    在氧还原反应(ORR)中生成的活性氧(ROS)被广泛应用于电化学发光体系,作为共反应物促进光信号的发射。ROS包括超氧阴离子、过氧化氢和羟基自由基,它们在信号发射过程中起着关键作用。溶解氧因其优异的生物相容性,成为开发生物传感器的理想选择。然而,如何在ORR过程中选择性地生成特定的ROS仍是一个重要挑战,这对于优化生物传感器性能及确保电化学系统的稳定性至关重要。然而,现有的ECL系统通常依赖额外的 ...

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    202507-03
  • Angew. Chem.:氨合分子阱——在Cu(II)-吡唑框架中打破吸附强度与再生性能的权衡问题

    氨气(NH3)广泛来源于工业生产、农业活动和污水处理过程,是一种典型的大气污染物,其排放不仅危害生态环境,还对人类健康构成严重威胁。在痕量浓度下实现对NH3的高效捕集,对于空气质量提升与污染控制具有重要意义。然而,现有多孔吸附剂对NH3的捕集机制主要包括两类:一是基于Lewis酸位点的化学吸附,通过酸碱或配位作用实现较强的客体结合;二是依赖于框架中羟基或配位水分子与NH3形成氢键的物理吸附。这两种 ...

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    202507-01
  • Angew. Chem. : 协同光/金属生物催化:非血红素铁酶催化的立体选择性自由基脱羧叠氮化、硫氰化与异氰化反应

    通过对多种有机辅因子或金属辅因子依赖的酶进行功能的重新开发,对映选择性自由基生物催化领域取得了令人振奋的发展。在该领域早期的发展过程中,一个核心设计理念是:关键自由基中间体必须在酶的活性中心附近生成,通常需要依赖具有氧化还原活性的辅因子和/或底物-辅因子之间的电荷转移复合物。在此类机制中,自由基的启动步骤通常以底物与酶的结合与活化为前提。尽管这一策略已被广泛验证,推动了一系列高效的自由基生物催化反 ...

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    202506-30
  • Angew. Chem. :可通过氧化还原环境“开关”的离子型动态交联网络

    传统离子型热固性网络虽强度高且具有本征导电、抗菌等特性,但无法回收再利用。广受关注的“动态共价网络”材料虽能通过动态化学键重组实现自修复和再加工,但通常存在两大瓶颈:1)依赖高温或金属催化剂引发反应,易造成材料老化;2)动态性与稳定性难以兼得,无法实现性能的按需智能调控邻基参与作用。北京理工大学耿志帅、夏敏团队与美国佐治亚理工学院M. G. Finn教授合作,首次将硒醚引入双环壬烷骨架中,设计了一 ...

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    202506-28
  • Angew. Chem. :基于Hofmeister效应实现超分子水凝胶的动态自组装

    在生命体系中,离子无处不在,它们精妙地调控着蛋白质等生物分子的动态聚集。但在人工超分子材料中,离子特异效应过去多被用来做“静态”结构控制,很难像生物系统那样实现真正的动态调节。华东理工大学王义明研究员和轩福贞教授在最新工作“Harnessing the Hofmeister Effect for Dynamic Self-Assembly of Supramolecular Hydrogels”展 ...

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    202506-26
  • Angew. Chem. :氧化还原自适应Mo-Fe-S团簇

    在生物体系的电子输运过程中,铁硫团簇扮演着关键角色,其通过金属中心的氧化态变化实现电子传输过程中的氧化还原自适应。在相关电子输运过程中,有些铁硫团簇的核心结构保持不变,而另一些则会发生氧化还原诱导的可逆结构转化。比如生物固氮过程中,电子持续地从铁蛋白传递到P-簇,再进一步从P-簇传递到铁钼辅酶,从而推动铁钼辅酶上的氮气还原。这一过程中,P-簇通过可逆的结构转化来实现持续电子输运过程中的氧化还原自适 ...

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    202506-25
  • Angew. Chem.:金属位点直接氨基化促进甲酸高效脱氢

    甲酸因高储氢密度、低毒性及可在常温常压快速释氢,被认为在工业制氢领域具有良好应用潜力。目前,提升异相催化性能的策略包括减小金属粒径、合金化及优化金属-载体相互作用,特别是通过碳载体的N掺杂或氨基功能化,是实现金属粒径细化、电荷调控及促进甲酸去质子化的常用方法。由于金属位点是主要脱氢活性中心,中间体在金属表面富集通常有利于该反应过程。然而,受限于催化剂效率和机理认知不足,针对金属-溶液界面优化的研究 ...

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    202506-23
  • Angew. Chem.:新型聚合物多价靶向嵌合体用于特异性降解肿瘤PD-L1

    程序性死亡配体1(PD-L1)是肿瘤细胞表面的关键免疫检查点蛋白,通过与T细胞上的PD-1结合抑制抗肿瘤免疫应答,免疫检查点阻断疗法在临床上已经取得了重要成果。尽管PD-L1/PD-1抗体疗法已取得临床成功,但PD-L1作为典型的膜蛋白具有动态循环(内吞-再表达)特征,导致抗体阻断效果不佳。另外,PD-L1在正常组织中广泛表达,导致正常组织的免疫毒性。近年来,尽管靶向蛋白降解技术发展迅速,如LYT ...

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    202506-22
021-58341363

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